In questo studio si presenta un modello per la simulazione di spettri di impedenza di elettrodi compositi per celle a combustibile ad ossido solido. Il modello è applicato a catodi compositi porosi di LSM e YSZ che presentano una porosità distribuita lungo lo spessore. La modellazione si basa sull'applicazione di bilanci di massa e carica in condizioni dinamiche, considerando una cinetica elettrochimica tipo Butler-Volmer, il trasporto di carica nelle fasi conduttive e convezione e diffusione (ordinaria e di Knudsen) in fase gas. Il dominio è rappresentato come un continuo, caratterizzato da proprietà effettive di trasporto e reazione correlate alle proprietà microstrutturali attraverso la teoria di percolazione. La simulazione di impedenza è operata applicando sovratensioni sinusoidali a diversa frequenza risolvendo le equazioni nel dominio tempo ottenendo così la densità di corrente. Gli spettri simulati sono comparati con spettri sperimentali ottenuti per diversi spessori (5-85μm) e temperature (650-850°C). Dal confronto, di cui un esempio è riportato in figura, si valutano il parametro cinetico della reazione elettrochimica ed una capacità macroscopica del doppio strato elettrico all'interfaccia LSM-YSZ, entrambi costanti con lo spessore dell'elettrodo. Mentre il primo presenta un andamento tipo Arrhenius con la temperatura, la capacità del doppio strato, relativa all'arco a bassa frequenza (da 3.5 a 250Hz per temperature comprese tra 650°C e 850°C), non presenta una chiara relazione con la temperatura, suggerendo che essa possa incorporare più fenomeni aventi comportamenti diversi.

Modellazione di celle a combustibile ad ossidi solidi e simulazione di impedenza

BARBUCCI, ANTONIO;CARPANESE, MARIA PAOLA;
2012-01-01

Abstract

In questo studio si presenta un modello per la simulazione di spettri di impedenza di elettrodi compositi per celle a combustibile ad ossido solido. Il modello è applicato a catodi compositi porosi di LSM e YSZ che presentano una porosità distribuita lungo lo spessore. La modellazione si basa sull'applicazione di bilanci di massa e carica in condizioni dinamiche, considerando una cinetica elettrochimica tipo Butler-Volmer, il trasporto di carica nelle fasi conduttive e convezione e diffusione (ordinaria e di Knudsen) in fase gas. Il dominio è rappresentato come un continuo, caratterizzato da proprietà effettive di trasporto e reazione correlate alle proprietà microstrutturali attraverso la teoria di percolazione. La simulazione di impedenza è operata applicando sovratensioni sinusoidali a diversa frequenza risolvendo le equazioni nel dominio tempo ottenendo così la densità di corrente. Gli spettri simulati sono comparati con spettri sperimentali ottenuti per diversi spessori (5-85μm) e temperature (650-850°C). Dal confronto, di cui un esempio è riportato in figura, si valutano il parametro cinetico della reazione elettrochimica ed una capacità macroscopica del doppio strato elettrico all'interfaccia LSM-YSZ, entrambi costanti con lo spessore dell'elettrodo. Mentre il primo presenta un andamento tipo Arrhenius con la temperatura, la capacità del doppio strato, relativa all'arco a bassa frequenza (da 3.5 a 250Hz per temperature comprese tra 650°C e 850°C), non presenta una chiara relazione con la temperatura, suggerendo che essa possa incorporare più fenomeni aventi comportamenti diversi.
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